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背景

鈦因其優(yōu)異的性能被廣泛應用于航空航天、醫(yī)藥等領(lǐng)域，由于其用量大，也被譽為僅次于鐵、鋁的“第三金屬"。然而，鈦礦的品質(zhì)直接關(guān)系到鈦金屬的經(jīng)濟價值和開采潛力。作為評估礦石質(zhì)量的主要指標，礦石品位的確定至關(guān)重要。目前，多種基于傳感器的品位分析技術(shù)在采礦業(yè)內(nèi)外蓬勃發(fā)展。盡管上述方法取得了一些進展，但它們許多都是緩慢的，需要繁瑣的樣品制備程序，并且會使用有毒的、昂貴的化學試劑，無法滿足智慧礦山和綠色環(huán)保的理念要求。高光譜成像技術(shù)（HSI）具有“圖譜合一"的優(yōu)勢，可以同時檢測目標的光譜和空間域信息，并獲得能夠充分反映物體內(nèi)部成分和外部特征的三維數(shù)據(jù)體。

自20世紀70年代以來，Hunt基于高分辨率的光譜反射率特征方面對不同礦物、巖石和有機物的高光譜特性進行了初步探索。近年來，Thangavelu利用高光譜測定了不同鐵礦石樣品的品位。此外，Samanta基于高光譜的輻射數(shù)據(jù)，快速確定了銅礦的品位。Manna在銅礦銅品位估算中，開發(fā)了一種多層前饋神經(jīng)網(wǎng)絡模型，以建立高光譜反射率特征與銅品位之間的功能聯(lián)系。以上HSI已被用于通過評估單一礦石成分(如Fe或Cu品位)來識別礦物質(zhì)，其在多組分中的應用尚不清楚。由此可見，基于高光譜的檢測技術(shù)在礦業(yè)領(lǐng)域仍然是一項年輕的技術(shù)，實際應用很少。

HSI獲得的數(shù)據(jù)量很豐富，通常一個像素往往包含多個組分的混合信息，這使得多元數(shù)據(jù)分析變得非常關(guān)鍵。該分析方法能盡可能多的挖掘光譜數(shù)據(jù)中有價值的信息，直接對不同形態(tài)的復雜混合物進行定性和定量分析。目前，化學計量學是被認為多元數(shù)據(jù)分析的有力工具，已經(jīng)在高光譜圖像上使用了很多年。本文著重在光譜預處理、降維分析、模型構(gòu)建等階段探索了該方法的應用。

本研究旨在探討HSI對鈦鐵礦中鈦、鐵、釩、錳、鈷、銅、鋅、鉻、鉛等9種主要組分品位測定的應用潛力。在光譜數(shù)據(jù)處理階段，分析了不同預處理方法對數(shù)據(jù)的影響，重點比較了基于投影（t-SNE）和特征選擇（iPLS-VCPA-IRIV、iPLS-VIP-IRIV）的降維技術(shù)的有效性。為了檢驗鈦鐵礦HSI在空間域的潛力，利用顏色矩提取了礦石樣本的顏色特征，并與各組分品位間進行Pearson相關(guān)性分析?；诠庾V和空間數(shù)據(jù)，采用樹突網(wǎng)絡（DD）、偏最小二乘（PLSR）、反向傳播神經(jīng)網(wǎng)絡（BPNN）和麻雀優(yōu)化的核極限學習機（SSA-KELM）多元模型建立數(shù)據(jù)集與各組分品位之間的映射關(guān)系，并對其可靠性進行評估，以確定最佳反演模型。最后，采用優(yōu)組合算法對平行試樣的品位值進行反演驗證。

實驗

本研究所用的鈦鐵礦原料來自中國四川（由攀枝花學院提供）。在這項工作中，所有樣品均在實驗室球磨機(南大QM-3SP2行星式)中研磨，之后以200目粒徑進行篩分。使用Innov-X Delta DS6000手持式XRF裝置測定兩份原料的鈦品位分別約為3.6780%和31.4530%。為了校準模型的開發(fā)提供廣泛的鈦濃度變化范圍，用電子分析天平（Sartorius BSA224S）將兩份原料以1% (Ti)的梯度制備5份，在球磨機中分別以300轉(zhuǎn)/分鐘的速度充分混合30分鐘，再次使用XRF測定制備的鈦鐵礦粉末樣本的多組分品位。礦石樣本制備完成后，通過GaiaField-N17E-HR光譜相機（江蘇雙利合譜公司）采集礦石樣本高光譜圖像。

提取光譜數(shù)據(jù)

圖1b（藍色線條）為HSI捕獲到的原始平均光譜曲線，可以明顯看到在整個光譜區(qū)域沒有特異的波峰波谷。為了找出峰谷突出的區(qū)域，分析了光譜波段之間的相關(guān)性。對于維度為（x, y, λ）的高光譜數(shù)據(jù)，轉(zhuǎn)換為（z = x × y, λ），并對z進行相關(guān)性分析，結(jié)果如a所示。圖中顯示紅色區(qū)域的波段在整個波段中占比94.34%，其余顏色區(qū)域總共占比5.66%。為了最大限度地保留 “純凈數(shù)據(jù)"，防止其它顏色區(qū)域數(shù)據(jù)的干擾，通過查詢顏色欄數(shù)據(jù)并結(jié)合波段得知紅色與其余顏色區(qū)域的相關(guān)性分界點為0.8（波段：483）。隨后，將相關(guān)性小于0.8的30個波段從數(shù)據(jù)分析中剔除，從而消除了1685.47-1735.34 nm的光譜區(qū)域。得到的光譜曲線如圖1b（紅線）所示。該過程獲得的光譜數(shù)據(jù)（150×483）用于后續(xù)的模型建立和分析。

圖1 光譜曲線分析

（a）波段相關(guān)性分析

（b）原始平均光譜

結(jié)論

通過XRF檢測出了鈦鐵礦中品位較高的9種金屬元素，根據(jù)其品位高低對樣本進行分組。其中，1%及以上為主要品位（Ti, Fe），0.02-1%為次要品位（V, Mn, Co, Cu），0.02%及以下為微量品位（Zn, Zr, Pb）。鈦鐵礦中各組分品位的統(tǒng)計分布如表1所示，可以清晰看出，不同組分的品位有明顯的差異，這對回歸模型的建立至關(guān)重要。

表1 鈦鐵礦樣品品位測定的統(tǒng)計分析

鈦鐵礦樣本的光譜反射率值在0.03 - 0.27之間，證實粉狀鈦鐵礦的整體反射率較低，并隨品位的增加而降低。圖1b顯示在NIR區(qū)域，該鈦鐵礦的光譜特征分別在940nm、1020nm和1300~1650nm處出現(xiàn)了波谷。具體地，光譜反射率值在940 nm處達到谷值，隨后急劇下降，這主要歸因于O-Ti-O的拉伸和變形。該鈦鐵礦較寬的吸收波段主要位于1300 ~ 1650 nm，Izawa指出這是由八面體配位的亞鐵在此附近產(chǎn)生晶體場躍遷分裂而引起的。

采用SG、MSC、CR、SD、MSC+SG等5種預處理方法對原始光譜數(shù)據(jù)進行處理?；?/span>DD模型對比原始光譜數(shù)據(jù)，探索出HSI光譜數(shù)據(jù)的最佳預處理方法，結(jié)果如表2所示。預測集中，與原始數(shù)據(jù)相比，MSC+SG方法下的各指標R²_P提高了5.88%，RMSEP降低了34.39%，RPD和RPIQ分別提高了28.86%和38.93%。

表2 DD模型下不同預處理方法的結(jié)果

為直觀地看到各預處理方法對數(shù)據(jù)的改變，繪制了HSI采集的鈦鐵礦樣本三維原始光譜如圖2a所示，圖2b-d所示三維光譜為CR、SD、MSC+SG預處理的結(jié)果。SG預處理后的光譜反射率曲線趨勢與鈦鐵礦原始光譜反射率曲線相似。MSC和MSC+SG預處理的光譜變化不大，但有效地消除了光譜散射，突出了光譜峰谷區(qū)域。相比之下，CR和SD預處理后的光譜變化明顯，兩種方法的光譜反射率范圍差異過大，導致原始數(shù)據(jù)的一些特征丟失。然而，最佳MSC+SG預處理圖譜顯示，光譜特征區(qū)域顯著增強，反射率數(shù)據(jù)得以明顯集中，有效增強了光譜特征信息。因此，MSC+SG可以作為一種有效的光譜預處理方法來預測鈦鐵礦多組分的品位信息。

圖2 HSI采集鈦鐵礦樣品的三維光譜：(a) RAW光譜；(b) CR預處理后的光譜；(c) SD預處理后的光譜；(d) MSC + SG預處理后的光譜。

采用t-SNE、iPLS-VCPA-IRIV和iPLS-VIP-IRIV三種不同的降維算法對近紅外光譜數(shù)據(jù)進行不同程度地約簡。圖3為不同降維算法的數(shù)據(jù)分布情況。t-SNE改變了原始數(shù)據(jù)集，經(jīng)該方法輸出的高維（483維）原始光譜數(shù)據(jù)特征映射到了三維平面之上。特征選擇方法iPLS-VCPA-IRIV和iPLS-VIP-IRIV三步混合策略算法提取的波長數(shù)分別為28和38，比原始維度相應減少了94.19 %和92.12 %?？偟膩碚f，三種降維算法有效地消除了原始光譜矩陣中的冗余信息，為減少計算時間和確保精度奠定了基礎(chǔ)。

圖3 不同降維方法下的數(shù)據(jù)分布：(a) t-SNE；(b) iPLS-VCPA-IRIV；(c) iPLS-VIP-IRIV。

表3為鈦鐵礦樣本中各組分的VIF檢驗分數(shù)。在相關(guān)程度上，L代表相關(guān)度低，H代表相關(guān)度高。對于每個變量，VIF得分均不超過2，說明各變量之間的共線性現(xiàn)象不突出，相關(guān)程度符合研究要求。因此，可以采用數(shù)據(jù)預處理，降維等方法對各組分品位數(shù)據(jù)進行處理，并參與模型預測。

表3 鈦鐵礦樣品中各組分的VIF指數(shù)

提取礦石樣本的顏色特征是否可以用于構(gòu)建品位預測模型，還有待進一步驗證。基于鈦鐵礦多組分品位（平均品位）與顏色特征參數(shù)進行Pearson相關(guān)性分析（圖4）。從圖中可以看出，除S顏色通道的特征參數(shù)與多組分品位存在弱相關(guān)（R < 0.3）外，其余顏色特征參數(shù)對于品位預測模型都是合理的。造成這種現(xiàn)象的原因是，鈦鐵礦本身是一種不透明礦物，而HSI采集到的圖像過于單一，整體顏色偏暗。

圖4 品位和顏色特征參數(shù)的皮爾遜相關(guān)性分析

多元回歸模型DD、PLSR和SSA-KELM可能對兩個維度中某一特定數(shù)據(jù)集的表現(xiàn)最好，但基于多組分品位模型穩(wěn)定性的需求，BPNN才是最佳的模型選擇。圖5為基于BPNN兩個效果好的光譜和圖像數(shù)據(jù)結(jié)果，可以看出，兩個數(shù)據(jù)的指標變化差異不大，證實了BPNN模型即使在小樣本量下也具有很強的泛化性能和魯棒性。綜合評價表明，BPNN對兩組數(shù)據(jù)集的預測都是成功的，但利用圖像數(shù)據(jù)預測鈦鐵礦多組分品位的可靠性略低于利用特征選擇的光譜數(shù)據(jù)。

圖5 基于光譜數(shù)據(jù)和圖像數(shù)據(jù)的模型結(jié)果

(a) iPLS-VCPA-IRIV選擇的光譜數(shù)據(jù)

(b) 全波長圖像數(shù)據(jù)

從iPLS-VCPA-IRIV特征選擇的擬合光譜數(shù)據(jù)圖（圖6）可以看出，在校正集中，鈦鐵礦多組分品位都均勻準確地分布在理想曲線上。然而，對于預測集來說，明顯可以看出來的是，除擬合良好的主要品位（Ti、Fe）和次要品位（V、Mn、Co、Cu）外，微量品位（Zn、Zr、Pb）的擬合似乎并不令人滿意。因此，在下一步工作中，可以對少樣本量下礦石內(nèi)部微量品位的變化進行更深入的研究。

圖6 基于iPLS-VCPA-IRIV光譜數(shù)據(jù)的BPNN模型擬合效果

本研究從光譜和空間維度出發(fā)，探討了HSI與化學計量學相結(jié)合預測鈦鐵礦多組分品位的能力。

參考文獻：Yi X, Chen M, Guo W, et al. Multicomponent hyperspectral grade evaluation of ilmenite using spectral-spatial joint features[J]. Analytical Methods, 2023, 15(38): 5050-5062.